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En este número
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En este número destaca los artículos más emocionantes del número actual con breves piezas editoriales escritas por los editores de manejo correspondientes.
Sinergia
Laboratorio universal de conducción autónoma para el descubrimiento acelerado de materiales y moléculas
Los laboratorios autónomos están creciendo rápidamente en capacidad, haciendo que la investigación en la exploración de materiales funcionales avanzados y moléculas esté al borde de una nueva era de productividad. A medida que los investigadores se acercan a la adopción generalizada de estas poderosas herramientas, debemos evaluar su trayectoria y el impacto de sus desarrollos futuros.
Vistas previas
Ruptura espontánea de simetría de nanovarillas y conjuntos semiconductores
En este número de Chem,Che y sus compañeros de trabajo evaluaron la formación de la estructura helicoidal de CdS@CdSe nanorods sin el uso de reactivos quirales. La ruptura espontánea de la simetría quiral ocurrió en los ensamblajes quirales CdSe@CdS nanorod, que probablemente fue causada por la regla de la mayoría.Elucidación de los mecanismos moleculares de las reacciones químicas bidimensionales
Las reacciones 2D en superficies/interfaces son importantes pero difíciles de estudiar. En este número de Chem,Seki et al. informan sobre el uso de la espectroscopia vibracional de generación de suma-frecuencia para dilucidar que los mecanismos moleculares de los surfactantes facilitaron las reacciones de polimerización 2D "en agua" al identificar el intermedio de reacción clave.Acceso a alcoholes alifáticos para metallaphotoredox catalizado C(sp3)-arilación
Reacciones comunes de acoplamiento cruzado para obtener C(sp2)–C(sp3Los enlaces )-se ven obstaculizados por la abundancia de grupos funcionales nucleófilos y electrofílicos. Recientemente en Nature,Dong y MacMillan desarrollaron una activación leve de una amplia gama de alcoholes con una sal de carbeno N-heterocíclico(NHC) y la fusionaron con la arilación catalítica dual fotorredox de níquel.Marco adaptativo CO2 catálisis
Las enzimas utilizan la bolsa catalítica adaptativa para acelerar la catálisis. Recientemente publicado en Nature Catalysis,Zhong y sus compañeros de trabajo han traducido esta funcionalidad en un MOF con un sitio activo Cu-Ni en el que la distancia Cu-Ni cambia para estabilizar los intermedios a lo largo del CO2 a CH4 y dar lugar a una selectividad catalítica excepcional.
Perspectivas
ADN catalizando la nanoconstrucción del ADN
Los catalizadores de ADN y las nanoestructuras de ADN son dos tipos de ADN aparentemente distantes. Los primeros, especialmente los ADN que escindin ADN / ARN, tienen una propiedad destructiva bastante opuesta al concepto fundamental (material estable) de la nanotecnología del ADN. Sin embargo, los ADN catalíticos se han mezclado con éxito en la nanoconstrucción de ADN y han ampliado la dimensión de la construcción. Aquí, presentamos una visión general de los dos y una perspectiva de cómo podrían chocar aún más y beneficiarse mutuamente entre sí, lo que llevaría a las aplicaciones posteriores sin precedentes en diversas áreas.Dinámica electrónica y estructural específica de elementos utilizando XUV transitorio y espectroscopia de rayos X suave
La espectroscopia XUV transitoria mide la dinámica de electrones, agujeros y estructuras con especificidad de elementos. Las mediciones recientes de XUV transitorio han revelado procesos clave en materiales de energía solar, como la formación de polarones pequeños, la termalización de portadores calientes en nanopartículas y el transporte de carga en uniones multicapa. Esta perspectiva ofrece una visión general de cómo diseñar experimentos de rayos X para nuevos usuarios, así como una discusión en profundidad sobre cómo extraer energías de electrones y agujeros o dinámica estructural de los espectros medidos.
Comentarios
Modern strategies for C–H functionalization of heteroarenes with alternative coupling partners
Significant progress has been made in the C–H functionalization of heteroarenes with organic halides (I, Br, and Cl) during the past decades. In contrast, this review surveys emerging strategies for C–H functionalization of heteroarenes with alternative coupling partners based on cleavage of less reactive C–Het (F, O, S, N, and P) and C–C bonds to form structurally complex molecules. This review should provide important guidance for which corresponding chemical transformations are currently possible and where further developments are required.Single-atom engineering of metal-organic frameworks toward healthcare
Metal-organic frameworks (MOFs) with well-defined localized structure, adjustable coordination environment, and robust stability are promising host materials for constructing single-atomic nanocatalysts/nanozymes (SACs/SAEs). In this review, we highlight the recent development of MOF-based SACs/SAEs for healthcare applications, including cancer treatment, biosensing, antibacterial approaches, reactive oxygen species scavenging, and environmental protection. The design principles and mechanisms for MOF-based SACs/SAEs and future research opportunities in this exciting field are also discussed.
Articles
Protein stabilization and refolding in a gigantic self-assembled cage
Spatial isolation of molecules is a powerful strategy for regulating their molecular behavior, but its application has been limited to small molecules. Here, we accurately encapsulated a single molecule of a plastic-degradation enzyme within a synthetic molecular cage and demonstrated that the caged enzyme showed exceptional stability (>1,000×) in organic solvent, as well as stability toward heat and denaturing agents. Most important, we hypothesized that the stabilization was derived from a protein-refolding effect of the cage and directly proved it with reliable spectroscopic analyses.Atomically dispersed Ni induced by ultrahigh N-doped carbon enables stable sodium storage
High-capacity conversion-type electrode material Ni3S4@HNC with ultrahigh N-doping in carbon matrix was prepared. High-loading atomically dispersed Ni was in situ formed during the electrochemical process, which enhanced the solid-phase contact and suppressed the crystal agglomeration of reaction products. It delivered high-capacity maintenance owing to rapid kinetics for sodium-ion batteries.Spontaneous chiral self-assembly of CdSe@CdS nanorods
Helical cadmium chalcogenide nanorods with an achiral space group were formed in the presence of achiral organics in the crystallization process. Right- or left-handed CdSe@CdS nanorods with a unidirectional rotated crystal lattice along the rod axis were spontaneously formed in one synthesis batch. Evaporation-induced self-assembly of helical CdSe@CdS nanorod colloidal solution exhibited random enantiomeric excess phenomenon, which was probably caused by majority rules.Carbon nitride of five-membered rings with low optical bandgap for photoelectrochemical biosensing
We propose a stable five-membered ring (FMR)-based carbon nitride and the kinetic-oriented synthesis method via a pre-stabilization strategy thanks to coordination interactions. The FMR topological structure and the associated dangling bonds in C3N2 were identified to be the origin of the remarkably narrowed optical bandgap unusually down to as low as 0.81 eV. Photoelectrochemical exploration further demonstrates the great potential of C3N2 in real-time, dynamic, and quantitative biosensing for practically non-transparent biosamples using near-infrared light irradiation.Protein-directed, hydrogen-bonded biohybrid framework
This work reports a new protein-directed, hydrogen-bonded assembly strategy to organize proteins and organic linkers into robust hybrid frameworks. The π-conjugated carboxylate linkers are feasible to be anchored on the peptide backbone of proteins through hydrogen-bonded interaction and then by directional assembly into crystalline framework by strong face-to-face π···π stacking. The obtained biohybrid frameworks have record-high protein content and ultrahigh chemical stability and bioactivity.Rational design and atroposelective synthesis of N–N axially chiral compounds
The N–N bond is widely present in natural products, pharmaceutical agents, and organic materials. However, atroposelective creation of N–N axial chirality has never been reported. Herein, the first catalytic asymmetric synthesis of N–N axially chiral compounds has been accomplished. These N–N axially chiral frameworks are a new addition to the families of axially chiral molecules. DFT calculations have been applied to understand the origin of enantioselectivity and provide guidance for the design of additional molecules of this type.Real-time study of on-water chemistry: Surfactant monolayer-assisted growth of a crystalline quasi-2D polymer
Water-surfactant interfaces provide a unique platform for generating highly crystalline, functional 2D material films through surfactant-monolayer-assisted interfacial synthesis (SMAIS). Sum-frequency generation spectroscopy selectively probes the vibrational response of interfacial species, thereby allowing to monitor the quasi-2D polyaniline film formation in real time. We found that the cationic intermediates are accumulated near the negatively charged surfactant interfaces. The crystallinity and conductivity of the 2D material films are positively correlated with the surface-charge density.Endohedral functionalization of chiral metal-organic cages for encapsulating achiral dyes to induce circularly polarized luminescence
Chiral organic dyes can show a strong luminescence, but they usually display small glum values and suffer from the aggregation-caused quenching (ACQ) effect. Encapsulation of anionic BODIPY dyes into chiral hexahedral Pd6L12 cages with their interior surfaces decorated with crown ether moieties can inhibit the ACQ behavior and significantly promote CPL induction and amplification while maintaining strong emissions.Evidence for new enantiospecific interaction force in chiral biomolecules
Las interacciones enantioespecíficas son clave para muchos procesos biológicos. Comúnmente, los valores de bioafinidad medidos son más altos de lo calculado. Aquí, la interacción entre los péptidos quirales se prueba utilizando un voladizo de microscopio de fuerza atómica funcionalizado con molécula quiral y una monocapa de péptidos quirales. Un nuevo término de interacción enantioespecífica atribuido a la interacción de intercambio se describe y se apoya en cálculos. Este término de corto alcance es relevante en sistemas biológicos abarrotados. Los resultados arrojan luz sobre la importancia de las interacciones de espín e intercambio en los procesos biológicos.Autoensamblaje de copolímeros de bloques: bloques polidispersos formadoras de corona que conducen a morfologías uniformes
Se diseñaron cuatro copolímeros de bloque (BCP) con un bloque formador de núcleo uniforme pero con bloques corona de diferentes dispersiones y se sometieron a un autoensamblaje de solución. Los BCP con bloques de corona uniformes ofrecían objetos polidispersos. Por el contrario, los BCP con núcleos uniformes pero con bloques de corona polidispersos dieron ensamblajes uniformes. Se emplearon disolventes de distintas polaridades y diversas temperaturas de recocido para producir una amplia variedad de nano y microestructuras uniformes. Los ensamblajes obtenidos se pueden utilizar en protocolos de autoensamblaje secundario y en aplicaciones prácticas como la catálisis.
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